Nacque a Bruxelles nel 1903 e, rimasta orfana di madre nei primi giorni di vita, ebbe un legame assai profondo di ammirazione e di stima, oltre che di affetto, con il padre Michel Cleenewerk de Crayencour, con il quale visse prevalentemente a Mont Noir, residenza di campagna, viaggiando però assai spesso per l'Europa. Nel 1915, a Parigi, iniziò lo studio dell'italiano, del latino e del greco e nel 1920 conseguì il baccalaureato in lettere classiche. Nel 1921 pubblicò la sua prima opera in versi con un nome anagrammato Yourcenar (da Crayencour), che più tardi divenne il suo nome legale. Nel 1922 cominciò una serie di viaggi in Italia e poi in tutto il mondo. Dal 1943 al 1949 tenne un incarico di insegnamento di lingua a New York e scelse come sua residenza più frequente un'isola sulla costa atlantica, Mount Desert, per trascorrervi lunghi periodi di tranquillità. Sull'isola, nel 1950, acquistò una piccola fattoria, Petite Plaisance, dove fissò definitivamente la sua dimora. Numerosi intanto continuarono i suoi viaggi e i successi delle opere che via via veniva pubblicando. Ebbe anche molti riconoscimenti di grande prestigio: nel 1970 fu eletta membro dell'Accademia Reale belga; nel '71 a Parigi ricevette la Legion d'Onore; nel 1980, prima donna ad avere tale onore, fu eletta membro dell'Accadémie Francaise e nel 1993 fu candidata al premio Nobel. Si spense a Mount Desert nel 1997.
